Nella sua carriera la Jolie ha recitato ruoli importanti in molti film e si è anche cimentata alla regia. Alcuni dei suoi film parlano di agenti segreti e spie.
Salt è un film del 2010 in cui Angelina Jolie interpreta un'agente della CIA coinvoltain rapimenti e omicidi.
Il film The Tourist vede invece la Jolie recitare al fianco di Johnny Depp. In questo film a metà strada tra il dramma e la commedia l'attrice interpreta l'amante di un evasore fiscale ricercato dalla polizia di mezzo mondo. Alcune parti del film sono state girate a Venezia.
Il miglior film di spionaggio con Angelina Jolie è però Mr. & Mrs. Smith, in cui recita al fianco del marito Brad Pitt. Il titolo è ispirato a un vecchio film di Hitchcock e racconta le vicende di una coppia di sicari sposati tra loro.
Un altro film di spionaggio con Angelina Jolie è The Good Sheperd-L'ombra del potere che vede Robert De Niro alla regia. In questo film l'attrice interpreta la moglie di un agente segreto interpretato da Matt Damon.
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